İlk kez gün yüzüne çıkan orijinal eserlerden oluşan koleksiyonda el yazması altın varaklı, tezhipli Arapça yazılmış tefsir ve felsefe kitapları, 17'inci ve 18'inci yüzyıla ait beratlar, 20'inci yüzyıl başlarına ait hüccetler (mahkeme kayıtları), 1877-78 yılına ait Kukla Kazası'nda yaşayan Kıbrıslı Türklerin yazıldığı nüfus defteri, 20'inci yüzyıl başlarına ait işitme engelliler okulu öğretmenleri ve öğrencileri fotoğrafı ile Lefkoşa Rüştiye Mektebi öğrencileri ve öğretmenleri fotoğrafı, Lefkoşa'daki Evkaf yazışmalarının gösterildiği defterler, Mağusa tren istasyonunun el çizimi planı ile Hidrografer Amiral Sir Wharton tarafından, Doğu Akdeniz'deki denizaltılar için denizdeki derinlikleri gösteren 1917 tarihli oşinografi haritası yer alıyor.
Eşsiz Osmanlı koleksiyonunun yanı sıra Surlariçi Şehir Müzesi'nin, her katında farklı bir tarz ve döneme ait eserler sergileniyor. Müzenin envanterinde 3 binin üzerinde parçadan oluşan oyuncak araba koleksiyonu, kılıç ve bıçak örnekleri, 70'in üzerinde heykel, resimler, denizcilik tarihi ile ilgili objeler ve Karagöz suretleri de ziyaretçilerine zengin bir dünyanın kapılarını açıyor.
